Проявлением доброты была вся жизнь великих князей, супругов Елизаветы Фёдоровны и Сергея Александровича. Они отдавали много сил благотворительной деятельности, и она не была показной.
Даже на отдыхе в подмосковном имении супруги принимали просьбы о помощи от разных людей и никого не оставляли без внимания. Во время эпидемии холеры в этом имении был открыт медпункт для оказания помощи больным.
В феврале 1905 года Сергей Александрович был убит террористом-бомбистом. Смерть мужа была для Елизаветы Фёдоровны тяжёлым испытанием. Она пришла в тюрьму к убийце своего супруга с прощением его от имени убитого и призывом покаяться. Уходя, она оставила ему Евангелие. Княгиня обратилась к царю с просьбой о помиловании бомбиста, но её прошение было отклонено.
После смерти мужа она основала Марфо-Мариинскую обитель, где главным делом сестёр была благотворительность и медицинская работа.